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合肥研究院实现高灵敏,合肥研究院等在OH自由基

发布时间:2019-05-12 23:22编辑:中国制造浏览(103)

    安光所张为俊研究员课题组和强磁场科学中心陈文革研究员课题组、万瑞冷电科技有限公司合作建立了国际上首个基于超导磁体的磁旋转吸收光谱测量OH自由基装置,实现了对OH自由基106molecule/cm3的实时原位测量。

    近日,中国科学院合肥物质科学研究员安徽光学精密机械研究所研究员张为俊课题组、强磁场科学中心研究员陈文革课题组和万瑞冷电科技有限公司合作,建立了国际上首个基于超导磁体的磁旋转吸收光谱测量OH自由基装置,实现了对OH自由基106molecule/cm3的实时原位测量。 OH自由基是大气中重要的氧化剂,对流层大气中几乎所有的可被氧化的痕量气体都主要通过与OH自由基反应而被转化、去除。因此,大气中OH自由基的浓度水平可作为大气氧化能力的指标,其源与汇及反应过程与区域和全球性气候变化、大气臭氧水平以及酸沉降等重大环境问题密切相关。但OH自由基反应活性高、寿命短、浓度低,其准确测量十分困难,是大气化学领域具有挑战性的研究内容。 磁旋转吸收光谱技术利用顺磁性分子在纵向磁场中发生的法拉第效应,使分子能级发生塞曼分裂,通过调制解调旋光信号获得磁旋转吸收光谱。该方法对顺磁性分子信号有显著增强作用,同时能够排除大气中常见的水和挥发性有机组分等其他抗磁性分子吸收的干扰,具有高探测灵敏度。

    近期,中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所研究员谢品华课题组在大气OH自由基外场高灵敏测量研究方面取得新进展,相关研究工作以《基于激光诱导荧光技术的对流层大气OH自由基外场探测系统》(Development of a field system for measurement of tropospheric OH radical using laser-induced fluorescence technique)为题发表在国际刊物Optics Express上。 大气氧化能力是影响区域污染、全球气候变化和大气生态环境的关键因素之一。OH自由基作为白天大气中最重要的氧化剂,主导一次污染物(CO、NOX、CH4、VOCs、 SO2等)的去除过程,并决定痕量气体在对流层的寿命以及浓度分布;并引发O3、PAN、CO2、HNO3、H2SO4和OVOCs、SOA等二次污染物的生成和光化学污染、臭氧污染、酸雨和二次气溶胶及温室效应。由于其高活性和超低浓度等特点,迄今为止在环境大气中开展OH自由基直接准确的测量仍然是大气化学领域最富挑战性的研究工作之一。 课题组副研究员胡仁志等人在前期研究的激光诱导荧光技术基础上,解决了激光高效耦合、低损耗采样、荧光高灵敏度探测、准确定标等难题,自主研发了一套用于大气OH自由基外场测量系统,成功应用于2018年9月30日-11月11日的深圳秋季综合长期的外场观测。这次外场观测首次验证了系统对OH自由基高灵敏、高时间分辨率、实时在线测量的性能,并有效地获得了日变化趋势;在与臭氧光解率(由于臭氧光解是OH自由基的主要来源)的比较分析中得到了较高的相关性。日间OH自由基平均峰值浓度水平在6.6×106 cm-3,这表明深圳秋季日间光化学过程依然较强。 该仪器的研制能满足对环境大气OH自由基高灵敏、高时间分辨率实时在线探测的测量需求,可为研究大气化学过程提供先进技术手段和设备,为进一步研究OH自由基大气化学过程及二次污染规律等科学问题提供数据支持。 该研究工作得到科技部大气专项、国家自然科学基金等的资助。

    近期,相关研究工作以中国赌城,Superconducting-Magnet-Based Faraday Rotation Spectrometer for Real Time in Situ Measurement of OH Radicals at 106Molecule/cm3Level in an Atmospheric Simulation Chamber为题在线发表在美国化学学会主办的Analytical Chemistry期刊上(化学类SCI一区,DOI:10.1021/acs.analchem.7b04949)。

    此前,安徽光机所研究员赵卫雄等在国际上率先发展基于中红外2.8微米磁旋转吸收光谱的OH自由基探测新方法。在近期的研究中,科研人员首次将大口径传导冷却超导磁体系统应用于磁旋转吸收光谱中,并将其与大气光化学反应烟雾箱实验系统相结合,在108米吸收光程上,实现了OH自由基1.6×106个/cm3的探测极限,测量准确度优于3%。该仪器成功研制将为OH自由基相关的大气化学过程研究提供研究平台,促进OH自由基再生新机制、大气氧化性、挥发性有机物降解机理、有机气溶胶老化等大气化学核心问题的深入研究,对我国当前大气复合污染研究具有重要意义。

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    OH自由基是大气中重要的氧化剂,对流层大气中几乎所有的可被氧化的痕量气体主要是通过与OH自由基反应而被转化和去除的。因此,大气中OH自由基的浓度水平可作为大气氧化能力的指标,其源与汇及反应过程与区域和全球性气候变化、大气臭氧水平以及酸沉降等重大环境问题密切相关,国际上非常重视OH大气化学过程的研究。但由于OH自由基反应活性高、寿命短、浓度低,其准确测量十分困难,是当今大气化学领域非常重要和挑战性的研究内容。

    近期,相关研究成果以Superconducting-Magnet-Based Faraday Rotation Spectrometer for Real Time in Situ Measurement of OH Radicals at 106Molecule/cm3Level in an Atmospheric Simulation Chamber为题,发表在Analytical Chemistry上。该研究得到了国家自然科学基金委、中科院青年创新促进会、安徽省杰出青年基金等的资助。

    图1 OH自由基激光诱导荧光探测系统的原理图和实物图

    磁旋转吸收光谱技术利用顺磁性分子在纵向磁场中发生的法拉第效应,分子能级发生塞曼分裂,通过调制解调旋光信号获得磁旋转吸收光谱。该方法对顺磁性分子信号有显著的增强作用,同时能够排除其他抗磁性分子(如大气中常见的水和挥发性有机组分等)吸收的干扰,具有很高的探测灵敏度。

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